劳伦斯伯克利国家实验室领导的一个团队对铜催化剂还原二氧化碳的界面进行了实时观察。原子尺度上对铜催化剂的理解应该有助于建立更可靠的系统，可以有效地从这种废物中生产燃料和化学原料。
资深作者郑海梅(左)和第一作者张秋波看着他们的新技术获得的测量结果，该技术使用伯克利实验室国家电子显微镜中心的强大显微镜
铜基催化剂自20世纪80年代问世以来，一直用于推动二氧化碳的电化学还原成碳氢化合物。它们形成碳-碳键的能力构成了许多高价值化学品和燃料的骨架，这使它们成为二氧化碳电还原反应的热门选择。然而，由于几个限制，铜催化剂还不适合工业规模的应用，包括催化速率在数小时内迅速下降，高过电位和选择性差。此外，二氧化碳还原的多组分性质和铜催化剂的缺乏选择性经常导致产生一些不需要的副产物。要克服这些问题，必须更仔细地研究催化剂在原子水平上是如何工作的。
透射电子显微镜(TEM)是研究界面原子动力学的有力工具。然而，它不适合研究浸没在液体中的表面，这意味着它不适合理解一些催化体系。
郑海梅和她的团队制备了一种坚固的10nm厚的聚合物膜，它足够薄，可以进行高分辨率成像。该膜被转移到商用铜TEM网格上，其两侧涂有氧化铝，形成顶部网格。对于底部网格，在一侧涂上聚合物薄膜，然后沉积铂电极，铜纳米线催化剂和碳酸氢钾电解质，这是一个类似的氧化处理的铜网格。这两层合在一起形成了聚合物液体电池。
在二氧化碳活化过程中，铜晶体表面发生的重组过程，包括表面原子动员、铜的溶解和与溶剂分子的结合，以及非晶间相和结晶铜之间的可逆转变。
细胞通过快速冷却到低温来周期性冻结，以停止反应，并监测反应不同阶段发生的原子尺度变化。观察结果揭示了电解质和表面之间一种看不见的波动的液体状无定形状态。这种转变是可逆的，因为一旦电流停止流过电化学电池，非晶相就会恢复到晶体状态。
约翰霍普金斯大学的材料科学家Anthony Shoji Hall没有参与这项新工作，他解释说，在涉及非均质材料的电化学反应中，材料的表面在控制界面反应性方面起着关键作用。由于表面上原子排列的变化，表面的结构既影响几何构型，也影响活性位点的电子性质。
他说:“这项研究真正重要的是，它表明这些表面是动态的。”“我们不只是放入一种材料，进行反应，然后得到同样的材料。在化学反应过程中，物质实际上发生了变化。现有的模型可以解释电化学反应的过程，但霍尔强调需要能够在反应过程中对表面进行现场观察的技术。
郑说:“这项工作为中间体形成和电催化剂表面重组及其对催化性能的影响提供了新的知识。”“这也促使我们重新审视催化剂的设计，并探索提高催化性能的新策略。”
霍尔说:“他们能够设计一个仍然有液体的系统，仍然可以进行电化学反应，但你可以看到材料上的原子。”“这是一个很大的进步，因为这为我们提供了机会，让我们真正开始了解这些更复杂材料上活性位点的性质，并了解它在催化反应中是如何演变的。”
